Im späten 19. und frühen 20. Jahrhundert fungierte das Schloss nicht nur als Staatsarchiv. Der Marburger Geschichtsverein verwahrte hier seine Sammlungen; die Universität nutzte die Anlage bei feierlichen Anlässen, wie z. B. der 350-Jahrfeier im Jahre 1877 (Dok. 6.3) oder der 400-Jahrfeier im Jahre 1927.

Bereits ab Mitte der 1920er Jahre wurde über die weitere Nutzung diskutiert. Von Seiten der Universität gab es die Überlegung, dort eine religionskundlichen Sammlung und später ein außerhalb der theologischen Fakultät angesiedeltes Institut für Religionsvergleichung einzurichten. In den 1930er Jahren war auch von nationalen Weiheräumen die Rede (Dok. 6.6, 6.8, 6.10). Zeitweilig interessierte sich auch NSDAP-Reichsleiter Alfred Rosenberg im Rahmen seiner Planungen für eine Parteihochschule für die Anlage (Dok. 6.9).

Nach Ausbruch des 2. Weltkriegs wurden im Marstall und in der Schmiede Notunterkünfte für Saarflüchtlinge und Bombengeschädigte sowie ein Hitlerjugend-Heim eingerichtet; die an verschiedene Institutionen, Firmen und Privatpersonen vermieteten Räume im Schloss dienten als Speicher für Kunst- und Kulturgüter oder als Warendepots.

Die Philipps-Universität kam erst 1946 in den Besitz des Schlosses (Dok. 6.11). Zunächst brachte sie dort die Religionskundliche Sammlung und eine Stipendiatenanstalt unter, seit 1981 das Museum für Kunst und Kulturgeschichte. Heute nutzt die Universität das Schloss nicht nur als Museum, sondern auch für Feste und Tagungen sowie für repräsentative Zwecke.